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奮進南師

我?;圃宏愋駯|教授課題組在《Angewandte Chemie International Edition》上發表研究論文

近日,我?;圃宏愋駯|教授課題組在生物固氮酶鐵鉬輔酶相關鐵硫簇合物合成領域再次取得突破性進展。該研究成果以“Controlled Incorporation of Nitrides into W-Fe-S Clusters”為題發表于Angew. Chem. Int. Ed.(《德國應用化學》)上(論文鏈接:https://onlinelibrary.wiley.com/doi/full/10.1002/anie.201908968)。Angew. Chem. Int. Ed.雜志是Wiley公司的王牌雜志,也是化學學科頂級期刊。

氮元素是構成生命有機體的基本元素之一,氮循環也是自然界中最重要的循環之一,這其中,從大氣中廣泛存在的游離態氮氣到化合態的氮是至關重要的一步。工業上,這一轉化是依靠高溫、高壓條件的合成氨過程實現的,產生了驚人的能源消耗;而自然界中的固氮酶能夠在生物體中的溫和環境下高效地將氮氣轉化為氨氣。顯然,如果能夠實現仿生固氮,對于解決人類目前所面臨的人口、糧食、能源和環境等問題具有極其重要的意義。

科學家自從發現生物固氮酶的固氮作用以來就一直對其固氮機理進行的不懈的探索,經過研究發現固氮效率最高的鉬基生物固氮酶的固氮活性中心是鐵鉬輔酶,因此對鐵鉬輔酶結構和功能的研究就成為探索生物固氮機理的重要基礎。鐵鉬輔酶分子是人類迄今為止在自然界中發現的最復雜的無機分子之一,僅僅是關于其結構的研究就耗時幾十年,直到2011年才最終確定其完整結構,鐵鉬輔酶的復雜結構使得關于其合成的研究工作面臨巨大的挑戰,相關研究幾乎陷于停滯,這嚴重阻礙了生物固氮的機理研究乃至仿生固氮的研究。

我?;圃宏愋駯|教授課題組一直致力于推進鐵鉬輔酶分子的結構合成和功能模擬的相關研究,幾年來潛心積累,繼2018年在PNAS上發表重要研究成果之后(論文鏈接:http://www.pnas.org/content/early/2018/04/12/1801025115。),近日再次取得突破性進展,巧妙的通過兩種不同的合成路線構筑了含有μ4連接單原子N3-配體的邊-邊相連雙立方烷結構異金屬雜核配體鐵硫簇合物。這是世界上首例在鐵-硫簇合物中引入單原子氮配體,成功解決了向鐵-硫簇合物中引入單原子配體的難題,為鐵鉬輔酶的合成研究提供了新的方法、策略和思路,審稿人高度評價該研究是合成簇合物化學研究中的里程碑。同時該研究對生物固氮酶鐵鉬輔酶氮氣活化的過程和中間體具有重要的參考意義,展現了生物固氮過程中氮元素在相關簇合物中的可能形態之一,對固氮酶的固氮機理研究具有重要的啟發意義。

本論文的第一作者為化科院2018級博士研究生徐干,通訊作者是陳旭東教授。

  • 更新時間

    2019年10月22日

  • 閱讀量

  • 供稿

    化科院

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